1909年底,陈独秀与高君曼同居,遭到双方家庭反对,被迫离家远走。陈独秀在杭州陆军小学堂任国文史地教员,与君曼过着“相得甚欢”的隐居式生活。
1911年10月10日,武昌起义成功。消息传来,陈独秀无比兴奋,他对高君曼说:“辛亥革命以推翻清廷,建立共和为目的,开创了中国历史的新纪元,民主革命的浪潮席卷大地,民主、科学、自由的思想必将成为引领历史发展的潮流,其划时代意义彪炳千秋啊!……”
陈独秀与杭州革命党人奋起响应。陈独秀挥笔疾书革命檄文,并叫陆军小学堂队长周亚卫(光复会会员)用一张大纸抄好,然后由周与排长商文蔚在夜幕的掩护下,张贴在鼓楼、衙署等门处,浙江“省垣官吏闻之悚然”。同年11月6日,浙江军政府成立。
不久,安徽光复。同年12月12日,省议会开会推举孙毓筠为都督。孙马上电召陈独秀返皖,命其为都督府秘书长,助孙整治皖事,署理皖政。陈独秀赴任后为皖事改革工作,认为革命成功第一步后,要大刀阔斧地去干,实现革命理想。然孙毓筠认为革命已成功,万事大吉,该享受胜利成果,所以贪食鸦片不大理政事,而问事最多的陈独秀过于急躁,固执己见,与孙政见不一,便辞职去重办安徽高等学堂去了。
次年元月1日,孙中山就任中华民国南京政府临时大总统,同年7月便任命老同盟会员柏文蔚接替孙毓筠为安徽都督。柏文蔚上任后急需得力助手,遂派人请来博学多才的挚友陈独秀再为都督府秘书长。
陈独秀也因早年与柏文蔚志同道合,故欣然同意。到都督府赴任后积极协助柏文蔚励精图治,改进皖事惠政于民。并为柏文蔚出谋划策,推行一些改革措施。柏文蔚将“一切施政方针”交由陈独秀等人实施,治理皖省的政治、经济、文化、教育等重要事务,又在陈独秀等建议下,实行皖省禁烟,查禁英商走私鸦片,并予以焚烧,此举是反帝爱国的行动,深得孙中山先生称赞。
1913年,袁世凯窃取辛亥革命果实后,倒行逆施,引发孙中山的“二次革命”。陈独秀辅助柏文蔚积极响应,参加讨袁斗争。“二次革命”失败后,柏文蔚被免职,陈也随柏而去。陈独秀代表柏文蔚到芜湖驻军龚振鹏指挥部,斥责龚投靠袁世凯和对柏文蔚的不义,遭捆绑下狱,欲以枪决。后因旅长张永正兵谏,加上龚本人也曾是陈独秀岳王会的旧部,终于释放陈独秀。
陈独秀出狱后,奔走呼号,拥护孙中山,保卫辛亥革命成果,因而再次遭袁军追捕和抄家。被迫离开都督府后的陈独秀,眼看“百政俱废”、全国人民“无不重足而立,生机断绝”。本想“以编辑为生”,亦未成功,再次陷于极度困境之中。他在1914年6月10日给留日同学章士钊信中说:“国人惟一之希望,外人之分割耳”;而其本人则“静待饿死而已”。在日本办《甲寅》杂志的章士钊伸出援助之手,邀请他赴日帮助编辑刊物。于是,这年7月,陈独秀第五次赴日也是他最后一次赴日。陈独秀在日本帮助编辑《甲寅》的同时,自己也写了不少诗文,痛切检讨和总结革命屡遭失败的原因,探讨救国新路。10月10日,他第一次用笔名“独秀”在《甲寅》上发表《爱国心与自觉心》一文。文章认为,近世国家是“为国人共谋安宁幸福之团体”,“而如今中国民无建国之力,袁世凯政府又滥用国家威权,进行种种卖国害民的罪恶活动”。文章呼吁:“国家者,保障人民之权利,谋益人民之幸福者也。不此之物,其国也存之无所荣,亡之无所惜。”此文反映了陈独秀十几年来为救国、为革命奋斗而不断遭到挫折后的苦闷心理,同时也表明他看到了探索新道路的新曙光———即中国的出路不在于当时国人热议的“建设共和”还是“君主立宪”,而在于提高国民建设现代国家的“爱国心”与“自觉心”。
1915年6月,陈独秀回国到上海,找老友汪孟邹要创办《新青年》杂志。后由汪帮忙,终于在同年9月15日使《新青年》创刊。此后,陈独秀忙于发动新文化运动,任北大文科学长,宣传“德”先生(民主)和“赛”先生(科学),将《新青年》办成同人刊物,又创办《每周评论》,与挚友李大钊等推动新文化运动波澜壮阔地发展,后赴上海,形成南陈(陈独秀)北李(李大钊)的局面,为创建中国共产党而奔波忙碌。
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